Gọi số tự nhiên cần tìm là xy (với x là chữ số hàng chục và y là chữ số hàng đơn vị).

Theo đề bài, ta có:
- Nếu ta viết thêm chữ số 4 vào bên phải số đó, ta được số 10xy + 4.
- Nếu ta viết thêm chữ số 1 vào bên trái số đó, ta được số 100x + y.

Theo yêu cầu của đề bài, ta có phương trình:
10xy + 4 = 4(100x + y)

Mở ngoặc và rút gọn, ta được:
10xy + 4 = 400x + 4y

Đưa các thành viên chứa x về cùng một vế và các thành viên chứa y về cùng một vế, ta được:
10xy - 400x = 4y - 4

Rút gọn, ta được:
10xy - 400x = 4(y - 1)

Chia cả hai vế cho 2, ta được:
5xy - 200x = 2(y - 1)

Đưa các thành viên chứa x về cùng một vế và các thành viên chứa y về cùng một vế, ta được:
5xy - 2y = 200x - 2

Rút gọn, ta được:
y(5x - 2) = 200x - 2

Vì x và y là các chữ số từ 0 đến 9, nên ta có các trường hợp sau để kiểm tra:
1. Khi y = 0, ta có:
0(5x - 2) = 200x - 2
0 = 200x - 2
2 = 200x
x = 1/100
Vì x không phải là một chữ số, nên không thỏa mãn.

2. Khi y = 1, ta có:
1(5x - 2) = 200x - 2
5x - 2 = 200x - 2
5x = 200x
x = 0
Vậy số tự nhiên cần tìm là 10.

Vậy số tự nhiên có 2 chữ số thỏa mãn yêu cầu của đề bài là 10.