Đặt hai số cần tìm là x và y, với x > y.
Theo đề bài, ta có:

x - y = 2021   ...(1)

Nếu thêm 121 đơn vị vào số lớn, số lớn trở thành x + 121. Khi đó:

(2/3)y = (1/6)(x + 121)   ...(2)

Từ phương trình (1):

y = x - 2021   ...(3)

Thay phương trình (3) vào phương trình (2), ta được:
(2/3)(x - 2021) = (1/6)(x + 121)

Nhân cả hai vế của phương trình trên với 6, ta được:
4(x - 2021) = x + 121
=> 4x - 8084 = x + 121
=> 3x = 8205
=> x = 2735

Thay x = 2735 vào phương trình (3), ta được:
y = 2735 - 2021 = 714

Vậy, hai số cần tìm là 2735 và 714.