Để tìm giá trị lớn nhất (GTLN) của biểu thức \( E = x^3 + y^3 - xy \) với ràng buộc \( x + y = -1 \), chúng ta sẽ thực hiện các bước sau:

1. **Biến đổi ràng buộc**: Từ ràng buộc \( x + y = -1 \), có thể biểu diễn \( y \) theo \( x \):
\[
y = -1 - x
\]

2. **Thay vào biểu thức**:
Chúng ta thay \( y \) vào biểu thức \( E \):
\[
E = x^3 + (-1 - x)^3 - x(-1 - x)
\]
Giải thích biểu thức \( (-1 - x)^3 \):
\[
(-1 - x)^3 = -1 - 3x - 3x^2 - x^3 = -1 - 3x - 3x^2 - x^3
\]
Do đó:
\[
E = x^3 - 1 - 3x - 3x^2 - x^3 + x + x^2
\]
Kết hợp lại:
\[
E = -1 - 3x - 2x^2
\]

3. **Biểu thức tối ưu**: Bây giờ chúng ta cần tìm cực trị của hàm bậc hai \( E = -2x^2 - 2x - 1 \). Hệ số của \( x^2 \) âm, vì vậy hàm này có dạng parabol mở xuống và có cực đại tại:
\[
x = -\frac{b}{2a} = -\frac{-2}{2 \cdot -2} = \frac{1}{2}
\]

4. **Tính giá trị \( y \)**: Khi \( x = \frac{1}{2} \):
\[
y = -1 - x = -1 - \frac{1}{2} = -\frac{3}{2}
\]

5. **Tính giá trị của \( E \) tại \( x = \frac{1}{2} \) và \( y = -\frac{3}{2} \)**:
\[
E = \left(\frac{1}{2}\right)^3 + \left(-\frac{3}{2}\right)^3 - \left(\frac{1}{2}\right)\left(-\frac{3}{2}\right)
\]
Tính các thành phần:
\[
= \frac{1}{8} - \left(\frac{27}{8}\right) + \frac{3}{4}
\]
Đưa từ \( \frac{3}{4} \) về mẫu 8:
\[
= \frac{1}{8} - \frac{27}{8} + \frac{6}{8}
\]
Thực hiện cộng:
\[
= \frac{1 - 27 + 6}{8} = \frac{-20}{8} = -\frac{5}{2}
\]

**Kết luận**: Giá trị lớn nhất của biểu thức \( E \) là:
\[
\boxed{-\frac{5}{2}}
\]