Trong chuyến nghỉ hè hai tháng vào giữa năm 1970, Bình đã đi thăm khắp miền Nam trên chiếc xe Honda 67. Anh rong ruổi xuống miền Tây rồi ngược ra miền Trung và đã tận mắt nhìn thấy những hình ảnh tàn khốc của bom đạn. Khi trở lại Hoa Kỳ, Bình gặp lại một số bạn bè và nhóm sinh viên này đã khuyến khích Bình tham gia các cuộc hội thảo phản đối cuộc chiến tranh của Mỹ ở Việt Nam[7]

Trong thời gian học tập tại Hoa Kỳ, anh đã tham gia vào các cuộc biểu tình chống Chiến tranh Việt Nam.[6] Ngày 10 tháng 2 năm 1972, Nguyễn Thái Bình cùng 9 sinh viên Việt kiều khác đã đột nhập và chiếm tòa lãnh sự của Việt Nam Cộng hòa tại thành phố New York, yêu cầu đòi trả tự do cho 200.000 tù nhân chính trị tại Việt Nam, tổng thống Nguyễn Văn Thiệu từ chức và giải thể "chế độ dã man", và Hoa Kỳ rút khỏi Việt Nam vô điều kiện.[8] Anh bị cảnh sát bắt giữ vì đã đột nhập lãnh sự quán[9]