Để tìm tập hợp tất cả các giá trị của \( m \) sao cho hàm số \( y = x^3 + (3m - 1)x^2 + mx - 3 \) có cực tiểu tại \( x = -1 \), ta thực hiện các bước sau:

1. **Tính đạo hàm của hàm số:**
\[
y' = 3x^2 + 2(3m - 1)x + m.
\]
Thay \( x = -1 \) vào y' để tìm điều kiện có cực trị:
\[
y'(-1) = 3(-1)^2 + 2(3m - 1)(-1) + m = 3 - 2(3m - 1) + m = 3 - 6m + 2 + m = 5 - 5m.
\]
Để hàm số có cực trị tại \( x = -1 \), ta cần:
\[
5 - 5m = 0 \implies m = 1.
\]

2. **Tính đạo hàm bậc hai để kiểm tra điều kiện cực tiểu:**
\[
y'' = 6x + 2(3m - 1).
\]
Thay \( x = -1 \) vào y'':
\[
y''(-1) = 6(-1) + 2(3m - 1) = -6 + 6m - 2 = 6m - 8.
\]
Để có cực tiểu tại \( x = -1 \), ta yêu cầu:
\[
6m - 8 > 0 \implies 6m > 8 \implies m > \frac{4}{3}.
\]

Tóm lại, để hàm số có cực tiểu tại \( x = -1 \), \( m \) phải lớn hơn \( \frac{4}{3} \). Tuy nhiên, chỉ giá trị \( m = 1 \) làm cho đạo hàm đầu tiên bằng 0.

**Kết luận:**
Tập hợp các giá trị của \( m \) là:
\[
\{1\}.
\]

Chọn đáp án D: \( \{1\} \).