Giả sử số tự nhiên cần tìm là \( x \). Khi cộng \( x \) vào tử số và bớt \( x \) ở mẫu số của phân số \( \frac{59}{91} \), ta có phân số mới là:

\[
\frac{59 + x}{91 - x}
\]

Theo đề bài, phân số này bằng phân số \( \frac{3}{2} \). Ta có phương trình:

\[
\frac{59 + x}{91 - x} = \frac{3}{2}
\]

Để giải phương trình trên, ta sẽ nhân chéo:

\[
2(59 + x) = 3(91 - x)
\]

Mở rộng ra:

\[
118 + 2x = 273 - 3x
\]

Kết hợp các thành phần x:

\[
2x + 3x = 273 - 118
\]

\[
5x = 155
\]

Chia cả hai bên cho 5:

\[
x = 31
\]

Vậy số tự nhiên mà ta cần tìm là \( \boxed{31} \).