Để giải bài toán \( 81^{3n} = \frac{1}{27} \), trước hết ta sẽ viết lại các số này dưới dạng lũy thừa của 3.

Ta có:

\[
81 = 3^4 \quad \text{và} \quad 27 = 3^3
\]

Do đó, ta có thể viết lại phương trình như sau:

\[
(3^4)^{3n} = \frac{1}{3^3}
\]

Đơn giản hóa phương trình, ta có:

\[
3^{12n} = 3^{-3}
\]

Bây giờ, vì cơ số bằng nhau, ta có thể so sánh số mũ:

\[
12n = -3
\]

Giải phương trình trên để tìm n:

\[
n = \frac{-3}{12} = -\frac{1}{4}
\]

Vì \( n \) phải là một số tự nhiên (n ≥ 0), nên không có giá trị nào thỏa mãn điều kiện này.

Kết luận, số lượng số tự nhiên \( n \) thỏa mãn là:

\[
\text{Trả lời: } 0
\]