Để tìm giá trị lớn nhất của biểu thức \( C = \frac{2}{3} - (x + 2)^2 \), chúng ta sẽ phân tích một cách chi tiết.

Biểu thức \( C \) được viết lại như sau:

\[
C = \frac{2}{3} - (x + 2)^2
\]

Rõ ràng là biểu thức này sẽ đạt giá trị lớn nhất khi biểu thức \( (x + 2)^2 \) đạt giá trị nhỏ nhất.

Biểu thức \( (x + 2)^2 \) là một bình phương, và giá trị nhỏ nhất của bình phương này là \( 0 \), đạt được khi \( x + 2 = 0 \) hay \( x = -2 \).

Khi \( x = -2 \):

\[
C = \frac{2}{3} - 0 = \frac{2}{3}
\]

Như vậy, giá trị lớn nhất của biểu thức \( C \) là:

\[
\boxed{\frac{2}{3}}
\]

Và giá trị này đạt được tại \( x = -2 \).